Фотоактивация окислительной деструкции и минерализации цефтриаксона излучением эксилампы

Среди устойчивых к биологической деструкции органических соединений особое место занимают антибиотики, так как возрастающий с каждым годом объем их потребления привел к тому, что их обнаруживают практически во всех компонентах водных экосистем. При использовании усовершенствованных окислительных процессов удается достичь конверсии не только целевых соединений, но и промежуточных продуктов их реакций, которые нередко являются более токсичными. Пристальное внимание уделяется использованию в качестве прекурсоров активных форм кислорода персульфатов, активированных комбинированными методами, включающими ультрафиолетовое излучение. Среди современных безртутных источников выделяют KrCl-эксилампы с квазимонохроматическим излучением. В настоящей работе впервые исследованы кинетические закономерности окисления β-лактамного антибиотика цефтриаксона и минерализации общего органического углерода персульфатом при воздействии УФ-С-излучения KrCl-эксилампы. Дана сравнительная оценка различных окислительных систем. Установлено, что эффективность деструкции целевого соединения возрастает в ряду {S₂O₈ ^2-} << {УФ} < {Fe²⁺/S₂O₈ ^2-} < {УФ/S₂O₈ ^2-} < {УФ/Fe²⁺/S₂O₈ ^2-}. Минерализация общего органического углерода достигается только в окислительных системах {УФ/Fe²⁺/S₂O₈ ^2-} > {УФ/S₂O₈ ^2-}. Оптимальные условия для полной конверсии цефтриаксона и глубокой минерализации общего органического углерода (43–60%) в системе {УФ/Fe²⁺/S₂O₈ ^2-} реализуются при мольном соотношении [S₂O₈ ^2-]:[Fe²⁺] = 10. Доказано, что в процессе деструкции цефриаксона и минерализации общего органического углерода принимают участие как сульфатные анион-радикалы, так и гидроксильные радикалы. Полученные результаты свидетельствуют о перспективности использования УФ-С-излучения KrCl-эксилампы в комбинированной окислительной системе {УФ/Fe²⁺/S₂O₈ ^2-} для эффективной деструкции β-лактамных антибиотиков.

1. Brillas E., Peralta-Hernández J.M. Antibiotic removal from synthetic and real aqueous matrices by peroxymonosulfate-based advanced oxidation processes. A review of recent development // Chemosphere. 2024. Vol. 351. P. 141153. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2024.141153.

2. Wang X., Dai Y., Li Y., Yin L. Application of advanced oxidation processes for the removal of micro/nanoplastics from water: a review // Chemosphere. 2024. Vol. 346. P. 140636. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2023.140636.

3. Lin W., Liu X., Ding A., Ngo H.H., Zhang R., NanetJ., et al. Advanced oxidation processes (AOPs)-based sludge conditioning for enhanced sludge dewatering and micropollutants removal: a critical review // Journal of Water Process Engineering. 2022. Vol. 45. P. 102468. DOI: 10.1016/j.jwpe.2021.102468.

4. Wang J., Wang S., Hu C. Advanced treatment of coking wastewater: recent advances and prospects // Chemosphere. 2024. Vol. 349. P. 140923. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2023.140923.

5. Hassani A., Scaria J., Ghanbari F., Nidheesh P.V. Sulfate radicals-based advanced oxidation processes for the degradation of pharmaceuticals and personal care products: a review on relevant activation mechanisms, performance, and perspectives // Environmental Research. 2023. Vol. 217. P. 114789. DOI: 10.1016/j.envres.2022.114789.

6. Иванцова Н.А., Ветрова М.А., Чурина А.А., Андриянова Д.В. Фотодеструкция активных фармацевтических субстанций в присутствии пероксида водорода и пероксодисульфата // Известия вузов. Прикладная химия и биотехнология. 2023. T. 13. N 2. C. 206–212. DOI: 10.21285/2227-2925-2023-13-2-206-212. EDN: NOCMUR.

7. Brillas E. A critical review on ibuprofen removal from synthetic waters, natural waters, and real wastewaters by advanced oxidation processes // Chemosphere. 2022. Vol. 286. P. 131849. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2021.131849.

8. Li X., Jie B., Lin H., Deng Z., Qian J., Yang Y., et al. Application of sulfate radicals-based advanced oxidation technology in degradation of trace organic contaminants (TrOCs): recent advances and prospects // Journal of Environmental Management. 2022. Vol. 308. P. 114664. DOI: 10.1016/j.jenvman.2022.114664.

9. Scaria J., Nidheesh P.V. Comparison of hydroxyl-radical-based advanced oxidation processes with sulfate radical-based advanced oxidation processes // Current Opinion in Chemical Engineering. 2022. Vol. 36. P. 100830. DOI: 10.1016/j.coche.2022.100830.

10. Deng Y., Ezyske C.M. Sulfate radical-advanced oxidation process (SR-AOP) for simultaneous removal of refractory organic contaminants and ammonia in landfill leachate // Water Research. 2011. Vol. 45, no. 18. P. 6189–6194. DOI: 10.1016/j.watres.2011.09.015.

11. Derbalah A., Sakugawa H. Sulfate radical-based advanced oxidation technology to remove pesticides from water a review of the most recent technologies // International Journal of Environmental Research. 2024. Vol. 18. P. 11. DOI: 10.1007/s41742-023-00561-7.

12. Honarmandrad Z., Sun X., Wang Z., Naushad M., Boczkaj G. Activated persulfate and peroxymonosulfate based advanced oxidation processes (AOPs) for antibiotics degradation – a review // Water Resources and Industry. 2023. Vol. 29. P. 100194. DOI: 10.1016/j.wri.2022.100194.

13. Brillas E. Progress of antibiotics removal from synthetic and real waters and wastewaters by persulfate-based advanced oxidation processes // Journal of Environmental Chemical Engineering. 2023. Vol. 11, no. 6. P. 111303. DOI: 10.1016/j.jece.2023.111303.

14. Popova S.A., Matafonova G.G., Batoev V.B. Generation of radicals in ferrous-persulfate system using KrCl excilamp // Известия высших учебных заведений. Серия Химия и химическая технология. 2019. Т. 62. N 5. С. 118–123. DOI: 10.6060/ivkkt.20196205.5819. EDN: ZINYSD.

15. Центер И.М., Алексеев К.Д., Попова С.А., Гаркушева Н.М., Матафонова Г.Г., Батоев В.Б. Эффективность ультрафиолетовых эксиламп для симультанной очистки и обеззараживания воды // Известия высших учебных заведений. Серия Химия и химическая технология. 2023. Т. 66. N 9. С. 116–122. DOI: 10.6060/ivkkt.20236609.6820. EDN: QNYRLM.

16. Popova S.A., Matafonova G.G., Batoev V.B. Dual-wavelength UV degradation of bisphenol A and bezafibrate in aqueous solution using excilamps (222, 282nm) and LED (365nm): yes or no synergy? // Journal of Environmental Science and Health, Part A. 2023. Vol. 58, no. 1. P. 39–52. DOI: 10.1080/10934529.2023.2172270.

17. Matafonova G., Batoev V. Recent progress on application of UV excilamps for degradation of organic pollutants and microbial inactivation // Chemosphere. 2012. Vol. 89, no. 6. P. 637–647. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2012.06.012.

18. Welch D., Buonanno M., Grilj V., Shuryak I., Crickmore C., Bigelow A.W. et al. Far-UVC light: a new tool to control the spread of airborne-mediated microbial diseases // Scientific Reports. 2018. Vol. 8. P. 2752. DOI: 10.1038/s41598-018-21058-w.

19. Zhao J., Payne E.M., Liu B., Shang C., Blatchley E.R., Mitch W.A., et al. Making waves: opportunities and challenges of applying far-UVC radiation in controlling micropollutants in water // Water Research. 2023. Vol. 241. P. 120169. DOI: 10.1016/j.watres.2023.120169.

20. Yin R., Anderson C.E., Zhao J., Boehm A.B., Mitch W.A. Controlling contaminants using a far-UVC-based advanced oxidation process for potable reuse // Nature Water. 2023. Vol. 1. P. 555–562. DOI: 10.1038/s44221-023-00094-5.

21. Xu J., Huang C.-H. Enhanced direct photolysis of organic micropollutants by far-UVC light at 222 nm from KrCl* excilamps // Environmental Science & Technology Letters. 2023. Vol. 10, no. 6. P. 543–548. DOI: 10.1021/acs.estlett.3c00313.

22. Payne E.M., Liu B., Mullen L., Linden K.G. UV 222 nm emission from KrCl* excimer lamps greatly improves advanced oxidation performance in water treatment // Environmental Science & Technology Letters. 2022. Vol. 9, no. 9. P. 779–785. DOI: 10.1021/acs.estlett.2c00472.

23. Сизых М.Р., Батоева А.А. Окислительная деструкция азокрасителей в комбинированных фентон-подобных окислительных системах // Журнал физической химии. 2019. Т. 93. N 12. С. 1773–1779. DOI: 10.1134/S004445371912029X. EDN: HSSVDR.

24. Li S., Wu Y., Zheng H., Li H., Zheng Y., Nan J., et al. Antibiotics degradation by advanced oxidation process (AOPs): recent advances in ecotoxicity and antibiotic-resistance genes induction of degradation products // Chemosphere. 2023. Vol. 311. Pt. 2. P. 136977. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2022.136977.

25. Zhang Y., Zhao Y-G., Maqbool F., Hu Y. Removal of antibiotics pollutants in wastewater by UV-based advanced oxidation processes: influence of water matrix components, processes optimization and application: a review // Journal of Water Process Engineering. 2022. Vol. 45. P. 102496. DOI: 10.1016/j.jwpe.2021.102496.

26. Canonica S., Meunier L., von Gunten U. Phototransformation of selected pharmaceuticals during UV treatment of drinking water // Water Research. 2008. Vol. 42, no. 1-2. P. 121–128. DOI: 10.1016/j.watres.2007.07.026.

27. Sang W., Xu X., Zhan C., Lu W., Jia D., Wang C., et al. Recent advances of antibiotics degradation in different environment by iron-based catalysts activated persulfate: a review // Journal of Water Process Engineering. 2022. Vol. 49. P. 103075. DOI: 10.1016/j.jwpe.2022.103075.

28. Grčić I., Vujević D., Koprivanac N. Modeling the mineralization and discoloration in colored systems by (US)Fe2+/H2O2/S2O8 2− processes: a proposed degradation pathway // Chemical Engineering Journal. 2010. Vol. 157. P. 35–44. DOI: 10.1016/j.cej.2009.10.042.

29. Li Y., Shi Y., Huang D., Wu Y., Dong W. Enhanced activation of persulfate by Fe(III) and catechin without light: reaction kinetics, parameters and mechanism // Journal of Hazardous Material. 2021. Vol. 413. P. 125420. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.125420.

30. Pan M., Ding J., Duan L., Gao G. Sunlight-driven photo-transformation of bisphenol A by Fe(III) in aqueous solution: Photochemical activity and mechanistic aspects // Chemosphere. 2017. Vol. 167. P. 353–359. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2016.09.144.

31. Ioannidi A., Arvaniti O.S., Nika M.-C., Aalizadeh R., Thomaidis N.S., Mantzavinos D., et al. Removal of drug losartan in environmental aquatic matrices by heat-activated persulfate: kinetics, transformation products and synergistic effects // Chemosphere. 2022. Vol. 287. Pt. 1. P. 131952. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2021.131952.

32. Diao Z.H., Wei-Qian., Guo P.-R., Kong L.-J., Pu S.-Y. Photo-assisted degradation of bisphenol A by a novel FeS2@SiO2 microspheres activated persulphate process: synergistic effect, pathway and mechanism // Chemical Engineering Journal. 2018. Vol. 349. P. 683–693. DOI: 10.1016/j.cej.2018.05.132.

33. Wojnárovits L., Takács E. Rate constants of sulfate radical anion reactions with organic molecules: a review // Chemosphere. 2019. Vol. 220. P. 1014–1032. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2018.12.156.

34. Wojnárovits L., Tóth T., Takács E. Critical evaluation of rate coefficients for hydroxyl radical reactions with antibiotics: a review // Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 2018. Vol. 48. P. 575–613. DOI: 10.1080/10643389.2018.1463066.