Синтез привитого сополимера полибутилакрилата на рыбный коллаген при использовании фотокатализатора – сложного оксида RbTe1,5W0,5O6

С целью получения привитого сополимера полибутилакрилата (ПБА) на поверхности рыбного коллагена в эмульсии в качестве фотокатализатора использовали сложный оксид RbTe1,5W0,5O6 при облучении видимым светом (λ = 400–700 нм). Эмульсию готовили путем смешивания мономера и водного раствора коллагена в соотношении 1:2. В полученную смесь вводили катализатор, перемешивали смесь и обрабатывали ультразвуком. Перед проведением реакции эмульсию барботировали аргоном в течение 15 мин. Реакцию проводили в токе аргона при непрерывном перемешивании. Источником излучения являлась светодиодная лампа видимого света с мощностью 30 Вт, помещенная на расстоянии не более 10 см от реакционной смеси. По окончании реакции органическую фазу эмульсии экстрагировали толуолом с последующим разделением фаз, для отделения катализатора водную часть раствора центрифугировали в течение 30 мин, затем порошок многократно промывали в дистиллированной воде при температуре 50 °С. Промытый катализатор высушивали и изучали на электронном сканирующем микроскопе с целью исследования поверхности оксида после эмульсионной полимеризации. Для выделенного из водной фазы эмульсии графт-сополимера ПБА–коллаген получены молекулярно-массовые характеристики, подтверждающие образование привитого сополимера. Кроме того, выявлено, что содержание азота аминокислотных остатков в графт-сополимере ПБА–коллаген значительно меньшее, чем в коллагене, что свидетельствует об образовании привитого сополимера. При анализе пленок и губок образцов привитого сополимера ПБА–коллаген методом сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) при сопоставлении с коллагеном наблюдается новая структурно-рельефная организация. Анализ поверхности порошка RbTe1,5W0,5O6 после синтеза графт-сополимера ПБА–коллаген методом электронной микроскопии позволил обнаружить на его поверхности фрагменты полимерных макромолекул. Это связано с тем, что катализатор является не только источником инициирующих гидроксильных радикалов, но и способен участвовать в образовании полимера на поверхности порошка за счет отрыва атома водорода от гидроксильных групп на его поверхности гидроксильным радикалом.

1. Schweizer T. A., Shambat S. M., Haunreiter V. D., Mestres C. A., Weber A., Maisano F., et al. Polyester vascular graft material and risk for intracavitary thoracic vascular graft infection // Emerging Infectious Diseases. 2020. Vol. 26, no. 10. P. 2448– 2452. https://doi.org/10.3201/eid2610.191711.

2. Иванов А. А., Попова О. П., Данилова Т. И., Кузнецова А. В. Стратегии выбора и использования скаффолдов в биоинженерии // Успехи современной биологии. 2019. Т. 139. N 2. С. 196– 205. https://doi.org/10.1134/S0042132419020042.

3. Zhang D., Wu X., Chen J., Lin K. The development of collagen based composite scaffolds for bone regeneration // Bioactive Materials. 2018. Vol. 3, no. 1. P. 129–138. https://doi.org/10.1016/j.bioactmat.2017.08.004.

4. Al Kayal T., Losi P., Pierozzi S., Soldani G. A new method for fibrin-based electrospun/sprayed scaffold fabrication // Scientific Reports. 2020. Vol. 10, no. 1. P. 5111–5114. https://doi.org/10.1038/ s41598-020-61933-z.

5. Sousa R. O., Martins E., Carvalho D. N., Alves A. L., Oliveira C., Duarte A. R. C., et al. Collagen from atlantic cod (gadus morhua) skins extracted using CO2 acidified water with potential application in healthcare // Journal of Polymer Research. 2020. Vol. 27, no. 3. P. 73–81. https://doi.org/10. 1007/s10965-020-02048-x.

6. Castilho M., Hochleitner G., Wilson W., Rietbergen B., Dalton P. D., Groll J., et al. Mechanical behavior of a soft hydrogel reinforced with threedimensional printed microfibre scaffolds // Scientific Reports. 2018. Vol. 8, no. 1. P. 1245–1255. https:// doi.org/10.1038/s41598-018-19502-y.

7. Zhang Q., Wang Q., Lv Sh., Lu J. Comparison of collagen and gelatin extracted from the skins of nile tilapia (Oreochromis niloticus) and channel catfish (Ictalurus punctatus) // Food Bioscience. 2016. Vol. 13. P. 41–48.

8. Miele D., Catenacci L., Rossi S., Sandri G., Sorrenti M., Terzi A., et al. Collagen/PCL nanofibers electrospun in green solvent by DOE assisted process. An insight into collagen contribution // Materials (Basel). 2020. Vol. 13, no. 21. P. 4698–4721. https://doi.org/10.3390/ma13214698.

9. Cao J., Wang P., Liu Y., Zhu C., Fan D. Double crosslinked HLC-CCS hydrogel tissue engineering scaffold for skin wound healing // International Journal of Biological Macromolecules. 2020. Vol. 155. P. 625–635. https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac. 2020.03.236.

10. Borrego-González S., Dalby M. J., DíazCuenca A. Nanofibrous gelatin-based biomaterial with improved biomimicry using D-periodic selfassembled atelocollagen // Biomimetics. 2021. Vol. 6, no. 1. P. 20–38. https://doi.org/10.3390/biomimetics6010020.

11. Wei X., Zhao Y., Zheng J., Cao Q. Refolding behavior of urea-induced denaturation collagen // Macromolecular Research. 2021. Vol. 29, no. 6. P. 402–410. https://doi.org/1007/s13233-021-9047-y.

12. Perez-Puyana V., Jiménez-Rosado M., Rubio-Valle J., Guerrero A., Romero A. Gelatin vs collagen-based sponges: evaluation of concentration, additives and biocomposites // Journal of Polymer Research. 2019. Vol. 26, no. 8. P. 190–198. https:// doi.org/10.1007/s10965-019-1863-9.

13. He L., Li S., Xu C., Wei B., Zhang J., Xu Yu., et al. A new method of gelatin modified collagen and viscoelastic study of gelatin-collagen composite hydrogel // Macromolecular Research. 2020. Vol. 28. P. 861–868. https://doi.org/10.1007/s13233-020-8103-3.

14. Carrion B., Souzanchi M. F., Wang V. T., Tiruchinapally G., Shikanov A., Putnam A. J., et al. The synergistic effects of matrix stiffness and composition on the response of chondroprogenitor cells in a 3D precondensation microenvironment // Advanced Healthcare Materials. 2016. Vol. 5, no. 10. P. 1192– 1202. https://doi.org/10.1002/adhm.201501017.

15. Vedhanayagam M., Anandasadagopan S., Nair B. U., Sreeram K. J. Polymethyl methacrylate (PMMA) grafted collagen scaffold reinforced by PdO–TiO2 nanocomposites // Materials Science and Engineering: C. 2020. Vol. 108. P. 110378–110422. https://doi.org/10.1016/j.msec.2019.110378.

16. Jiang H. J., Xu J., Qiu Z.-Y., Ma X.-L., Zhang Z.-Q., Tan X.-X., et al. Mechanical properties and cytocompatibility improvement of vertebroplasty PMMA bone cements by incorporating mineralized collagen // Materials (Basel). 2015. Vol. 8, no. 5. P. 2616–2634.

17. Hou J., Ren X., Guan Sh., Duan L., Hui Gao G., Kuai Y., et al. Rapidly recoverable, anti-fatigue, super-tough double-network hydrogels reinforced by macromolecular microspheres // Soft Matter. 2017. Vol. 13, no. 7. P. 1357–1363. https://doi.org/10.10 39/C6SM02739C.

18. Wang X., Chen K., Li W., Hao D., Guo P. A paper sizing agent based on leather collagen hydroly- sates modified by glycol diglycidyl ether and its compound performance // International Journal of Biological Macromolecules. 2019. Vol. 124. P. 1205–1212. https://doi.org/10.1016/j.ijbiomac.2018.12.047.

19. Wang Q., Cheng X., Li J., Jin H. Hydrothermal synthesis and photocatalytic properties of pyrochlore Sm2Zr2O7 nanoparticles // Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry. 2016. Vol. 321. P. 48–54. https://doi.org/10.1016/j.jphotochem.2016.01.011.

20. Hou J., Jiao Sh., Zhu H., Kumar R. V. Bismuth titanate pyrochlore microspheres: Directed synthesis and their visible light photocatalytic activity // Journal of Solid State Chemistry. 2011. Vol. 184, no. 1. P. 154–158. https://doi.org/10.1016/j.jssc.2010.11.017.

21. Wang W., Liang Sh., Bi J., Yu J. C., Wong P. K., Wu L. Lanthanide stannate pyrochlores Ln2Sn2O7 (Ln = Nd, Sm, Eu, Gd, Er, Yb) nanocrystals: synthesis, characterization, and photocatalytic properties // Materials Research Bulletin. 2014. Vol. 56. P. 86–91. https://doi. org/10.1016/j.materresbull.2014.01.048.

22. Venkataswamy P., Sudhakar Reddy Ch., Gundeboina R., Sadanandam G., Veldurthi N. K., Vithal M. Nanostructured KTaTeO6 and Ag-doped KTaTeO6 defect pyrochlores: promising photocatalysts for dye degradation and water splitting // Electronic Materials Letters. 2018. Vol. 14. P. 446–460. https://doi.org/10.1007/s13391-018-0055-9.

23. Guje R., Ravi G., Palla S., Rao K. N., Vithal M. Synthesis, characterization, photocatalytic and conductivity studies of defect pyrochlore KM0.33Te1.67O6 (M=Al, Cr and Fe) // Materials Science and Engineering: B. 2015. Vol. 198. P. 1–9. https://doi.org/ 10.1016/j.mseb.2015.03.010.

24. Fukina D. G., Suleimanov E. V., Boryakov A. V., Zubkov S. Yu., Koryagin A. V., Volkova N. S., et al. Structure analysis and electronic properties of ATe4+0.5Te6+1.5-xM6+ xO6 (A=Rb, Cs, M6+=Mo, W) solid solutions with β-pyrochlore structure // Journal of Solid State Chemistry. 2021. Vol. 293. P. 121787. https://doi.org/10.1016/j.jssc.2020.121787.

25. Ali N., Ali F., Khurshid R., Ikramullah, Ali Z., Afzal A., et al. TiO2 nanoparticles and epoxy-TiO2 nanocomposites: a review of synthesis, modification strategies, and photocatalytic potentialities // Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials. 2020. Vol. 30. P. 4829–4846. https://doi.org/ 10.1007/s10904-020-01668-6.

26. Zhang D., Bi C., Zong Z., Fan Yu. Three different Co(II) metal–organic frameworks based on 4,4′-Bis(imidazolyl)diphenyl ether: syntheses, crystal structure and photocatalytic properties // Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials. 2020. Vol. 30. P. 5148–5156. https://doi.org/10. 1007/s10904-020-01657-9.

27. Hussain M. Z., Yang Z., Linden B. V. D., Huang Z., Jia Q., Cerrato E., et al. Surface functionalized N-C-TiO2/C nanocomposites derived from metal-organic framework in water vapour for enhanced photocatalytic H2 generation // Journal of Energy Chemistry. 2021. Vol. 57. P. 485–495. https://doi.org/10.1016/j.jechem.2020.08.048.

28. Wang W., Wang X., Gan L., Ji X. All-solidstate Z-scheme BiVO4−Bi6O6(OH)3(NO3)3 heterostructure with prolonging electron-hole lifetime for enhanced photocatalytic hydrogen and oxygen evolution // Journal of Materials Science & Technology. 2021. Vol. 77. P. 117–125. https://doi.org/10.10 16/j.jmst.2020.09.051.

29. Wang J., Sun S., Zhou R., Li Y., He Z., Ding H., et al. A review: synthesis, modification and photocatalytic applications of ZnIn2S4 // Journal of Materials Science & Technology. 2021. Vol. 78. P. 1–19. https://doi.org/10.1016/j.jmst.2020.09.045.

30. Wang H., Zhang J.-R., Wu X.-F., Wang Ch., Li Ya., Ci L.-J., et al. Study on Ag2WO4/g-C3N4 nanotubes as an efficient photocatalyst for degradation of rhodamine B // Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials. 2020. Vol. 30. P. 4847– 4857. https://doi.org/10.1007/s10904-020-01756-7.

31. Tavakoli-Azar T., Mahjoub A. R., Sadjadi M. S., Farhadyar N., Sadr M. H. Synthesis and characterization of a perovskite nanocomposite of CdTiO3@S with orthorhombic structure: investigation of photoluminescence properties and its photocatalytic performance for the degradation of congo red and crystal violet under sunlight // Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials. 2020. Vol. 30. P. 4858–4875. https://doi.org/10.1007/s10904- 020-01762-9.

32. Mao W., Zhang L., Wang T., Bai Y., Guan Y. Fabrication of highly efficient Bi2WO6/CuS composite for visible-light photocatalytic removal of organic pollutants and Cr(VI) from wastewater // Frontiers of Environmental Science & Engineering. 2021. Vol. 15. Article number 52. https://doi.org/10.1007/s11 783-020-1344-8.

33. Chanu W. C., Gupta A., Singh M. K., Pandey O. P. Group V elements (V, Nb and Ta) doped CeO2 particles for efficient photo-oxidation of methylene blue dye // Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials. 2021. Vol. 31. P. 636– 647. https://doi.org/10.1007/s10904-020-01822-0.

34. Lobry E., Bah A. S., Vidal L., Oliveros E., Braun A. M., Criqui A., et al. Colloidal and supported TiO2: toward nonextractable and recyclable photocatalysts for radical polymerizations in aqueous dispersed media // Macromolecular Chemistry and Physics. 2016. Vol. 217, no. 20. P. 2321–2329. https://doi.org/10.1002/macp.201600150.

35. Семенычева Л. Л., Часова В. О., Фукина Д. Г., Корягин А. В., Валетова Н. Б., Сулейманов Е. В. Синтез графт-сополимера полиметилметакрилат–коллаген с использованием фотокатализатора – сложного оксида RbTe1,5W0,5O6 // Все материалы. Энциклопедический справочник. 2021. N. 7. С. 15–23.

36. Semenycheva L., Chasova V., Matkivskaya J., Fukina D., Koryagin A., Belaya T., et al. Features of polymerization of methyl methacrylate using a photocatalyst – the complex oxide RbTe1.5W0.5O6 // Journal of Inorganic and Organometallic Polymers and Materials. 2021. Vol. 31. P. 3572–3583. https://doi.org/10.1007/s10904-021-02054-6.

37. Moad D., Solomon D. The chemistry of radical polymerization. Elsevier, 2006. 639 p. https://doi. org/10.1016/b978-0-08-044288-4.x5015-8.

38. Пат. № 2567171, Российская Федерация. Способ получения уксусной дисперсии высокомолекулярного рыбного коллагена / Л. Л. Семенычева, М. В. Астанина, Ю. Л. Кузнецова, Н. Б. Валетова, Е. В. Гераськина, О. А. Таранкова; заявитель и патентообладатель Общество с ограниченной ответственностью «Системы качества жизни». Заявл. 06.10.2014; опубл. 10.11.2015. Бюл. № 31.

39. Uromicheva M. A., Kuznetsova Y. L., Valetova N. B., Mitin A. V., Semenycheva L. L., Smirnova O. N. Synthesis of grafted polybutyl acrylate copolymer on fish collagen // Известия вузов. Прикладная химия и биотехнология. 2021. Т. 11. N 1. P. 16–25. https://doi.org/10.21285/2227-2925-2021- 11-1-16-25.

40. Oliveira V. M., Assis C. R. D., Costa B. A. M., Neri R. C. A., Monte F. T. D., Costa Vasconcelos Freitas H. M. S., et al. Physical, biochemical, densitometric and spectroscopic techniques for characterization collagen from alternative sources: A review based on the sustainable valorization of aquatic byproducts // Journal of Molecular Structure. 2021. Vol. 1224. P. 129023. https://doi.org/10.1016/j.molstruc.2020.129023.